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W 型六角铁氧体的结构和磁性{下篇}

W 型六角铁氧体的结构和磁性{下篇}

虽然四种不同结构的 pxrd 相似,但是在图5[ link ]中 npd 有明显的不同,原因是 srco2fe16o27的磁性结构不同于其他 whfs。 1.15-1处的强峰是(006)峰。 这个峰值决定了晶体 ab 面上磁矩的分量,因为磁散射垂直于磁矩的方向。 先前的研究(samaras et al. ,1989[ samaras,d. ,collomb,a. ,hadjivasiliou,s. ,achilleos,c. ,tsoukalas,j. ,pannetier,j. & rodriguez,j. (1989)。 J. magn. 马格。 脱线。 79,193-201. ] 1986; collomb et al. ,1986[ collomb,a. ,wolfers,p. & obrador,x. (1986c)]. J. magn. 马格。 脱线。 62,57-67. ] 等人,1984[ graetsch,h. ,haberey,f. ,leckebuch,r. ,rosenberg,m. & sahl,k. (1984)]。 美国电气与电子工程师学会会刊。 马格。 20,495-500. ] Logering et al. ,1961[ lotgering,f,enz,u & smit,j. (1961)]. 飞利浦公寓。 16号,441-454 Paoluzi et al. ,1988[ paoluzi,a. ,licci,f. ,moze,o. ,turilli,g. ,deriu,a. ,albanese,g. & calabrese,e. (1988)]. J. appl. 体育运动。 63,5074-5080. ] 1978[ asti,g. ,bolzoni,f. ,lici,f. & canali,m. (1978)]. 美国电气与电子工程师学会会刊。 马格。 14,883-885] 在 baco2fe16o27中发现了与 c 轴成角度为69-71的锥形磁性结构,或者是平面磁性结构。 据我们所知,最广为接受的磁性结构是 samaras et al. (1989[ samaras,d. ,collomb,a. ,hadjivasiliou,s. ,achilleos,c. ,tsoukalas,j. ,pannetier,j. & rodriguez,j. (1989)报告的圆锥形排列。 J. magn. 马格。 脱线。 79,193-201] 然而,众所周知,这种结构是复杂的,并且随着温度和 co 取代的变化而变化,正如 yamzin 等人(1966[ yamzin,i. ,sizov,r. ,zheludev,i. ,perekalina,t. & zalesskil,a. (1966)所描述的那样。 23395-401. ] . 为了研究 srco2fe16o27的磁矩方向,采用原子磁偶极矩方向与 c 轴成角度变化的方法,对 srco2fe16o27的磁矩方向进行了细化。 根据磁性空间群(livin,2013[ livin d. b. (2013)) ,属于晶体学空间群 p63 / mmc 下的磁性空间群所定义的圆锥形到或 ab 平面的磁排序,在每个 wyckoff 位点内要么为0矩,要么为反平行。 电子书。 从 http: / / www 免费获取。 无线电联络中心。 Org / publ / 978-0-9553602-2-0. ] . 因此,对磁矩的对称性限制被减少,所以每个 wyckoff 位置必须是相等的,并且指向同一个方向,但不是由任何 p63 / mmc 的磁群决定的。 在支持信息的 s5节中,对磁对称性进行了进一步的讨论。 由此产生的 r 因子的图如图6[链接]所示,虽然 r 因子在圆锥形排序和平面排序之间的减少很小,但最小值为90,没有证据表明排序应该是圆锥形而不是平面。 Srco2fe16o27一定属于比 p63 / mmc 低的对称空间群,这有待确定。

用两种方法进行了改进: (i)磁贡献峰展宽被限制为等于核贡献峰展宽; (ii)磁贡献峰展宽与核贡献峰展宽无关。 如果独立细化尺寸(y)引起的洛伦兹峰展宽,磁衍射信号的精细展宽数量级大于核贡献的精细展宽,而相应的 rwp 值略有减小。 表 s7给出了峰值宽度参数 y 和产生的 rwps 的比较。 晶体结构产生的峰值宽度非常尖锐,说明晶体大小超出分辨率,另一方面,磁散射的大小相当于∼100纳米,这可以用晶体分裂成较小的磁畴来解释。 Srme2fe16o27(me mg,ni,zn)与 srco2fe16o27之间磁序差异的根本性质是 co 中存在的非淬灭轨道动量与晶体场的三角轴的强烈耦合,这已经在前面描述过钴取代磁铁矿(slonczewski,1961[ szewski,j. (1961)]。 J. appl. 体育运动。 32,s253-s263. ] ,1958年[ slonczewski,j (1958)。 体育运动。 110,1341-1348. ] 和 baco2fe16o27(bickford,1962[ bickford,l. r. (1962)]。 J. phys. 社会。 17,272-275. ] . Samaras et al. (1989[ samaras,d. ,collomb,a. ,hadjivasiliou,s. ,achilleos,c. ,tsoukalas,j. ,pannetier,j. & rodriguez,j. (1989). J. magn. 马格。 脱线。 79,193-201] 研究了 baco2fe16o27的磁有序性,发现 baco2fe16o27在6goct 位上的 co2 + 占70% ,并且呈现三角轴。 他们的结论是,磁矩在69和71之间有一个倾斜,即锥形排序与这里观察到的平面排序(90)相反。 Co 总含量[1.87(7) co2 + 每分子式单位(f.u)相对于2.2(1) co2 + 每 f.u ]的微小差异可能可以解释这种差异,因为 co 的含量以前已被证明可以改变磁矩的倾斜(yamzin et al. ,1966[ yamzin,i. ,sizov dev,r. ,zhelui,kalina,t. & zalesskil,a. (1966))。 23395-401. ] . 1982[ lilot,a. ,g rard,a. & grandjean,f. (1982). 美国电气与电子工程师学会会刊。 马格。 181463-1465] ,四个样本的 tc 可以相关的重要性,每个单独的网站在交换相互作用: 4etet 4ftet [12koct,4foct (r)][4f12bi,6goct,4foct (s)]。 这是通过将不同晶位上的阳离子取代度和磁矩与样品的测量 tc 联系起来实现的。 两个带有反磁性取代的样品的 tc 值最低,从而导致了 znwhf mgwhf 的 tc 值。 Srzn2fe16o27的低 tc 可以通过占据超级交换最有影响的两个位点4etet 和4ftet 的反磁性 zn2 + 阳离子来理解。 2fe16o27是第二低的由于反磁性 mg2 + 。 Srco2fe16o27在4etet 和4ftet 位点的共占有率略高,而且这些重要的反平行位点的力矩幅度较小(见图4[链接]) ,而 srni2fe16o27的力矩幅度最大。 这里的居里温度与先前报道的 bame2fe16o27的温度一致,其中 me co,mg (collomb et al,1986[ collomb,a. ,abdelkader,o. ,wolfers,p. ,guitel,j. & samaras,d. (1986a)]。 J. magn. 马格。 脱线。 58,247-253. ] A)和 me ni zn cu (besagni et al. ,1981[ besagni,t,deriu,a. ,licci,f,pareti,l. & rinaldi,s. (1981)]。 美国电气与电子工程师学会会刊。 马格。 17,2636-2638. ] 1981[ lici,f,pareti,l & rinaldi,s. (1981)]. J. appl. 体育运动。 52,2526-2528. ]

3.4. 磁性测量图7[链接]中给出了四种合成样品的磁滞曲线(质量磁化强度 m 与表观磁场 h)。 从磁性测量结果可以看出,srco2fe16o27的 ms 最高为78.5 a / m2 / kg-1,而没有一个样品表现出任何可观的矫顽力或能量积(介于5-35 ka m-1和0.5-2.2 kj m-3之间)。 这是由于大晶粒分裂成多个磁畴,这与观察到的磁性和核衍射信号展宽的差异是一致的。 多畴的结果是可以忽略的矫顽力,因为畴壁运动允许磁矩的连续旋转,而不是像单畴粒子那样的集体翻转。 未来大颗粒尺寸的减小可能会导致可观的矫顽力,因为之前已经证明了 bame2fe16o27具有可观的各向异性常数和矫顽力(lotgering et al. ,1961[ lotgering,f,enz,u & smit,j. (1961)。 飞利浦公寓。 16号,441-454 ,1980[ lotgering,f. ,locher,p. & van stapele,r. (1980a)]. J. phys. 化学。 固体,41,481-487 A; pullar,2012[ pullar,r.c. (2012)]. 前卫。 脱线。 科学。 57,1191-1334] . 检查图7[链接]中不同样品的磁饱和度的方法,可以清楚地看到 srco2fe16o27在磁化曲率方面与其他三个 whfs 有所不同。 考虑到在中子粉末绕射数据中可以看到的平面排序,这种差异可以用更容易地用实验平面重新定向磁矩来解释,而不是迫使系统中的单轴易轴的磁矩消失。

批注 2020-06-12 014410

宏观测量的 ms,vsm 的四个 whfs 与计算的 ms,npd 从精确磁矩的 npd 数据(见图4[链接]的数值)。 在四个样本中,vsm 数据的 ms 比 npd 数据高。 值得注意的是,计算和测量的磁化的数值等价性很可能会有所不同,鉴于两个探测器的不同的宏观和原子性质,以及可能在 npd 精化中下落不明的影响。 尽管如此,磁测量结果(srco2fe16o27 srzn2fe16o27 srni2fe16o27 srrmg2fe16o27)与精确数据一致。 当考虑杂质相的 ms 时,srzn2fe16o27的 ms 比 srco2fe16o27高,但它们的 ms 和 npd 重叠有不确定性。 杂质质量的 ms 计算值和文献中的 ms 值的比较见辅助信息的第 s8节和表 s10。 如果对所有七个晶体位置进行改进,使其具有相同的磁矩,就会导致计算出的 ms 增加,而代价是 npd 数据的拟合明显变差。 表 s6给出了两个选项的最终 rmag 和 rwp 值; 表 s9给出了受限选项的 b 和 ms 值,并与单个选项和 vsm 值进行了比较。 通过观察不同结晶位置的位置分布和七个结晶位置的时刻,可以找到造成 ms 差异的根本原因。 与 srzn2fe16o27和 srni2fe16o27相比,srco2fe16o27的 npd 值较高,这可以通过比较12koct (r-s)点磁矩的大小来解释。 Srco2fe16o27的瞬时值高于 srzn2fe16o27,反平行位点4etet (s)、4ftet (s)和4foct (r)的瞬时值低于 srni2fe16o27。 Srni2fe16o27与 srzn2fe16o27相比,前者在12koct (r-s)处有较高的磁矩,反平行位点也有较高的磁矩,尤其是4etet (s)。 Srmg2fe16o27具有最低的磁导率,这一点可以从6goct (s-s)上的低磁矩清楚地理解,这是由于该位置上的高 mg2 + 占据所致。

图4。

 结论为了提高磁性材料和多铁性材料的性能,深入了解它们的原子结构是必不可少的,因为它揭示了化合物的内在磁性质。 在 w 型六氟化物中,二价金属离子和三价金属离子的共存导致了复杂的晶体结构,使得磁性结构可以调节。 基于 sol-gel 合成的 w 型六角晶(srme2fe16o27,me mg,co,ni,zn)的中子和 x 射线粉末绕射数据的联合精化,我们提取了磁性结构,其中 mg,ni 和 zn 呈单轴磁性有序,而 srco2fe16o27则呈单轴磁性有序。 Co 和 ni 具有相似的取代结构,大部分过渡金属位于6goct 位置,而 zn 主要位于4etet 位置,而 mg 位于6goct 位置。 这种原子结构使得我们可以合理化 srni2fe16o27,tc 500(2) c srco2fe16o27,tc 470(3) c srg2fe16o27,tc 435(2) c srzn2fe16o27,tc 345(3) c 的居里点。 不同阳离子对不同晶位的亲和力导致磁矩的改变,从而导致超交换相互作用强度的变化。 在此基础上计算的 ms,vsm 和 ms,npd 显示了一个类似的趋势,其中 ms 下降顺序如下: srzn2fe16o27,ms,vsm 80.4(3) Srco2fe16o27,ms,vsm 78.4(2) srni2fe16o27,ms,vsm 69.0(3) srmg2fe16o27,ms,vsm 63.7(2) a m2 kg-1. 总的来说,这些结果说明了同步加速器和中子粉末绕射结合的强度,以及从晶体学和磁性原子结构中合理化宏观性能的可能性。 结果表明,用不同的二价金属取代 w 型六角铁氧体,可以调节其磁性能和磁有序度。 这为优化化合物的磁性能提供了一个手柄,在 srco2fe16o27和 srzn2fe16o27永磁体方面最有希望的结果。


参考文献: 

1912938; 1912939; 1913135; 1913136; 1913174; 1913175; 1913179; 1913180; 1913 / 181。 Doi: cifs 的 https://doi.org//10.1107/s2052252519003130/lt5018sup1.pdfzip 和结构因素。

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Doi: srni2fe16o27(中子粉末研究)的 https://doi.org//10.1107/s2052252519003130/lt5018sup6.cifcif。 2fe16o27 https://doi.org//10.1107/s2052252519003130/lt5018sup7.cifmagnetic. 

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 Doi: srco2fe16o27(中子粉末研究)的 https://doi.org//10.1107/s2052252519003130/lt5018sup12.cifcif。 Https://doi.org//10.1107/s2052252519003130/lt5018sup13.cifmagnetic : srco2fe16o27. Https://doi.org//10.1107/s2052252519003130/lt5018sup14.cifsupplementary 晶体学信息


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